2004年，劉詩(shī)詩(shī)還在北京舞蹈學(xué)院上學(xué)。有一天，一位同學(xué)告訴她《月影風(fēng)荷》劇組的導(dǎo)演在學(xué)校選演員，于是詩(shī)詩(shī)便和同學(xué)一起去湊熱鬧，沒(méi)想到被副導(dǎo)演一眼相中，留下了手機(jī)號(hào)。在見(jiàn)過(guò)該劇總導(dǎo)演平江鎖金之后，劇組當(dāng)即決定由劉詩(shī)詩(shī)出演女主角葉風(fēng)荷。據(jù)說(shuō)，當(dāng)時(shí)導(dǎo)演為了尋找一個(gè)適合扮演葉風(fēng)荷的演員，跑遍了中戲、北電等很多學(xué)校，挑了很多女孩子都達(dá)不到要求。然而在校園里遇見(jiàn)了兩手插在牛仔褲口袋里，隨意走來(lái)的劉詩(shī)詩(shī)，她特有的那種發(fā)自自然的純凈、高貴的氣質(zhì)，以及與人交談時(shí)那略帶憂郁的眼神、稍稍抬頭的姿態(tài)與劇中的葉風(fēng)荷非常相似。于是，盡管當(dāng)時(shí)的劉詩(shī)詩(shī)毫無(wú)表演經(jīng)驗(yàn)，導(dǎo)演還是打定主意讓這個(gè)有著獨(dú)特韻味的女孩子走進(jìn)了《月影風(fēng)荷》。不僅如此，導(dǎo)演平江鎖金還將她的原名“劉詩(shī)施”改為了“劉詩(shī)詩(shī)”，好記又充滿藝術(shù)性。之后，更是讓詩(shī)詩(shī)主演了自己的另一部作品《飛花如蝶》。
2007年，劉詩(shī)詩(shī)簽約了上海唐人電影制作有限公司，參演了唐人電影制作出品的一系列電視劇——《少年楊家將》、《聊齋奇女子》、《射雕英雄傳》。其中在《聊齋奇女子》中飾演的清麗脫俗、善良飄逸的小狐妖辛十四娘讓人為之驚艷，該劇在四川首播，創(chuàng)下全年最高收視記錄。而《射雕英雄傳》盡管歷經(jīng)波折，但播出時(shí)仍然備受關(guān)注，劉詩(shī)詩(shī)成功詮釋了穆念慈的溫柔、癡情，被譽(yù)為“史上最清純穆念慈”。
